プラズマ・触媒複合反応による低温メタン改質の速度論的考察

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低品位燃料の高付加価値化を目的として，プラズマ・触媒複合反応によるメタンの低温水蒸気改質（300–600°C）を行った．一般的な水蒸気改質用触媒に大気圧非平衡プラズマを併用することで相乗効果が出現し，メタン分解反応速度が低温でも大幅に増大することを見出した．これは高エネルギー電子によって活性化されたメタンおよび水分子が，低温でも触媒上で水蒸気改質反応を促進するためと考えられる．一方，非平衡プラズマによる電力供給が過剰な場合，触媒層の著しい温度上昇とともに熱反応が支配的となり，活性種生成による反応促進効果はほとんど期待できない．そこで，プラズマによる活性種生成と発熱による反応促進効果を分離して評価するために，赤外線カメラによって触媒層温度を計測するシステムを構築し，非平衡プラズマによる反応促進効果を速度論的に評価した．解析では，水蒸気改質反応の総括反応速度式（r=k [CH4]α [H2O]β）の反応次数を初速度法により求め，メタンの正反応速度定数に対するアレニウスプロットを描いた．プラズマを印加すれば，反応次数（α，β）が共に増加するが，活性化エネルギーの変化は小さかった．一方，プラズマを印加することで頻度因子が大幅に増加したことから，活性化されたメタンおよび水分子が解離吸着反応を促進していることが示唆された．
2007-09-20

プラズマ・触媒複合反応による低温メタン改質の速度論的考察

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