Mo/Al_2O_3触媒のオレフィン水素化活性および表面構造に及ぼすCo添加の影響

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概要

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• 炭素数6〜10のオレフィンの水素化（HGN）反応におけるCoMo/Al2O3の活性サイトに関する知見を得るため，Mo/Al2O3のオレフィンHGN活性および表面構造に及ぼすCo添加の影響を調べた。Mo/Al2O3（MoO3担持量: 15.8 mass％）とCoMo/Al2O3（MoO3担持量: 15.8 mass％，Co/Mo原子比: 0.56）を用いて種々のオレフィンの反応を453 K，1.3 MPaで行ったところ，1-ヘキセン，1-オクテン（1-Oc）および1-デセンの反応ではMo/Al2O3の方が，2-オクテン，シクロヘキセンおよび2,4,4-トリメチル-2-ペンテン（244TM2P）の反応ではCoMo/Al2O3の方が高いHGN活性を示すことを見出した。一方，Co/Al2O3は1-Ocと244TM2Pの反応に対してHGN活性を示さなかった。次いで，MoO3担持量を5〜25 mass％ の範囲で変えたMo/Al2O3を調製し，そのHGN活性（1-Oc，244TM2P）とNO吸着量を調べた。その結果，HGN活性とMoS2クラスターのエッジの配位不飽和サイト（CUS）数との間に正の相関があることを明らかにした。一方，Co/Mo原子比が0〜1.2の触媒（MoO3担持量: 15.8 mass％）のCUSを吸着NOの拡散反射FTIRを用いて調べた結果，MoのCUSに吸着したNOのバンドの強度はCo/Mo原子比の増加に従い急激に減少し，Co/Mo原子比が0.56以上の触媒ではCoのCUSに吸着したNOのバンドのみが現れることを明らかにした。これらの結果からCoの添加によりMo/Al2O3の1-Oc HGN活性が低下するのは，低活性なCoがMoS2クラスターのエッジをふさぐためと推定される。一方，Coの添加はMoS2クラスターの積層数の増加も引き起こすと報告されている。積層数の増加はかさ高いオレフィンの吸着を容易にし，HGN反応を促進すると予想されることから，244TM2PのHGN反応では積層化による活性向上効果の方が強く現れるため，結果的に活性が向上すると考えられる。

• 社団法人石油学会の論文
• 2004-07-01

著者

• 山田 宗慶

  東北大学大学院工学研究科応用化学専攻

• 伊藤 秀幸

  東北大学大学院工学研究科応用化学専攻

• 小泉 直人

  東北大学大学院工学研究科応用化学専攻

• 坂本 尚子

  東北大学大学院工学研究科応用化学専攻

• 本間 剛秀

  東北大学大学院工学研究科応用化学専攻

• 新宮 正寛

  東北大学大学院工学研究科応用化学専攻

• 小川 勝也

  東北大学大学院工学研究科応用化学専攻

• 小泉 直人

  東北大

• 小泉 直人

  東北大学大学院工学研究科

• 山田 宗慶

  東北大院・工

• 山田 宗慶

  東北大学大学院工学研究科

• 新宮 正寛

  東北大 大学院工学研究科

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