軽油の超深度脱硫反応に使用したNiMo触媒上のたい積炭素質化合物に関する昇温酸化法を用いたキャラクタリゼーション

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本研究ではNiMo触媒を用いて数種の軽油の超深度脱硫反応を種々の条件で行い，昇温酸化（TPO）法を用いて反応後の触媒上にたい積した炭素質化合物の性状やたい積量を調べることにより，炭素質化合物の生成機構や触媒の劣化との関係を検討した。全ての触媒のTPOにおいてH2O，CO，CO2，SO2に加えてCH3CNが生成することが見出され，使用済触媒上に炭素種と窒素種がたい積していること，窒素種はTPO時にCH3CNとして脱離することが明らかとなった。次いで，COxとCH3CNの生成プロファイルを波形分離し，これらのプロファイルが触媒の履歴によって2本のピーク（どちらも680 K以下に現れる），あるいはさらに680〜690 Kに現れるピークを加えた3本のピークによって構成されていることを明らかにした。つまり，使用済触媒上には触媒の履歴によって2ないし3種類の燃焼性状の異なる炭素種および窒素種がたい積していることが示唆された。上記のピークを低温側からI，II，IIIとすると，各ピークの成因となる炭素種（窒素種）の燃焼反応における活性化エネルギーから，各ピークごとに炭素種（窒素種）の由来が異なると推定された。ピークI，IIの成因となる炭素種と窒素種のたい積量は軽油の全窒素濃度，90％留出温度（T90），反応温度の最高値（Tmax）のいずれに対しても明確な相関を示さないのに対して，ピークIIIの成因となる炭素種と窒素種のたい積量はどちらもT90，Tmaxに対して増加傾向を示すことが見出された。したがって，ピークIIIの成因となる炭素種と窒素種はいずれも軽油中の窒素を含む重質成分に由来し，触媒が高温の反応雰囲気にさらされると熱分解反応や脱水素反応による吸着種の重合が進行して，燃焼性の低い炭素質化合物のたい積量が増加すると推定された。さらに，この炭素種のたい積量が多いほど触媒の残存活性が低いことが見出され，この炭素質化合物のたい積が超深度脱硫触媒の劣化の一因と推定された。

軽油の超深度脱硫反応に使用したNiMo触媒上のたい積炭素質化合物に関する昇温酸化法を用いたキャラクタリゼーション

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