メタンの高圧酸化的改質用K-Ni/α-Al_2O_3触媒のCO選択性に及ぼすフラクタル次元の効果

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メタンの高圧酸化的改質において，完全酸化で生じるCO2を抑制して高いCO選択性を達成するためにK−Ni/α-Al2O3触媒の調製条件を最適化した。調製条件のうち重要と考えられるγ-Al2O3の焼成温度，NiO, Kの担持量を最適化操作の対象因子とした。各因子に3水準を割り当て，L9直交表を用いる実験計画法により調製条件を決定した。触媒は含浸法でNiを先に担持し，逐次的にKを担持した。L9触媒の活性は1 MPa，650℃で測定した。このL9触媒の実験結果から得られる調製条件とCO選択率の関係をラジアル基底関数ネットワーク（RBFN）を用いて解析することで，触媒のCO選択率が触媒調製条件の関数として表現された。RBFN上で最高CO選択率を与える調製条件を，あらゆる調製条件の組合せを用いてグリッドサーチした結果，1195℃焼成後のα-Al2O3に13 wt% K−14 wt% NiOを担持した触媒が最適と推定された。L9触媒における表面NiOの分布状態を，EPMAで観察したNi分布のフラクタル次元を用いて定量化し，またXRDならびにBET表面積を測定した。CO選択率と同様に，フラクタル次元，NiO結晶パラメーター，表面積各々と触媒調製条件との間の関係をRBFNにより決定し，調製条件のグリッドに対する各々の値を推定した。これらのグリッドデータの間の関係を多変量解析で解析した結果，CO選択率はフラクタル次元とNiO結晶パラメーターの線形結合により表現できることが示された。さらに，多変量解析によりフラクタル次元がNiO結晶の回折角の一次式で表現されること，この回折角にはK担持量の影響が大きいことが示された。以上より，K添加がNiO結晶にゆがみを与え，これによってNiOの分布状態が変化し，最終的にCO選択率に影響している可能性が示唆された。
2010-05-01

メタンの高圧酸化的改質用K-Ni/α-Al_2O_3触媒のCO選択性に及ぼすフラクタル次元の効果

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