H_2およびCOを還元剤とするSO_2共存下でのNO選択還元反応

概要

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H2やCOを還元剤とするNO選択還元反応における担持貴金属触媒の活性を比較した。これまでSO2は触媒活性を低下させる触媒毒と考えられてきたが，著者らは，Rh/SiO2触媒ではH2を還元剤とした場合に，またIr/SiO2触媒ではH2とCOのいずれも還元剤とした場合に，過剰酸素の存在下，SO2の共存によりNO選択還元反応が大きく促進されることを明らかにした。Ir（111）単結晶上でのSO2の反応特性およびIr/SiO2触媒上での吸着COのFT-IR測定から，高濃度の酸素が共存する反応条件下で，共存SO2の不均化反応により生成した原子状Sがイリジウム表面の酸素と反応し，SO2として脱離することにより，反応活性なイリジウム金属の状態で安定化されることが分かった。これがSO2による活性向上効果と結論した。また，触媒に対する第2成分の添加物効果を検討した結果，Ir/SiO2にLiやBa，Rh/SiO2にZnを添加することで，触媒活性が大きく向上する反応促進効果を見出した。添加した第2成分の主な役割は，反応条件下でのイリジウムやロジウムの酸化抑制であることが分かった。
2006-09-01