大気中に排出直後の排出ガス中の窒素酸化物の酸化反応 (II)

概要

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燃焼プロセスから排出されるNO_xの排出口近傍でのNO→NO_2変換挙動を明らかにするため, 筆者らは前報(大気環境学会誌, 32,341-359(1997)において燃焼排気が定温定積であると仮定してNO→NO_2変換に関する反応計算を行ったが, 今回は, 大気中での移流・拡散に伴う温度低下および体積膨張を考慮に入れた排出口近傍でのNO→NO_2変換に関する反応計算を行うとともに, 主要な素反応を明らかにするための感度解析を行った。その結果, 排気温度が573K以上の場合, O_2を含む排出ガス中のCH、の存在により, HO_2およびCH_3O_2、などの活性種の生成が起こり, それによりNOが急速に酸化され, 高濃度のNO_2が排出口近傍で発生する可能性が示唆された。また, 燃焼排気中のNO酸化に影響をおよぼす因子としては, 燃焼排気中のCH、濃度, O_2濃度, 温度が重要であり, それらの増大に伴い, 燃焼排気中のNO_2/NO_x比が増大することが示された。これらの結果は前報の場合と同様の傾向を示した。一方, 前報の知見とは異なり, 大気中の光強度の増大に伴い, NO_2/NO_x比は減少することが示された。これは, 前報告の場合ではNO_2の光分解により生成するO(^3P)とOHとの反応によるHの生成がNO_2生成に重要な役割を果たしたのに対して, 本報の場合では温度の低下に伴い重要でなくなるためと思われる。また, NO_2/NO_x比は燃焼排気中のH_2O濃度およびCO濃度の増大に対して前報の場合とは異なりわずかな増大しか見られなかった。これは, H_2Oについては, 前報においてNO_2生成に重要であると考えられたO(^1D)との反応によるOH生成が燃焼排気中の温度低下に伴い重要でなくなるためと考えられ, また, COについては, CH_4の酸化に必要なOHがCOとの反応により消費されるためと考えられる。
社団法人大気環境学会の論文
1998-07-10

大気中に排出直後の排出ガス中の窒素酸化物の酸化反応 (II)

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