パラジウム担持アルミナ触媒上でのクロロベンゼン類の低温水素化脱塩素

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固定床気相流通反応器と液相固定床半回分式反応器を用いて，298 K，常圧の水素気流中で，パラジウム担持γ-アルミナ触媒およびパラジウム担持アルミナルイス超強酸触媒上でのモノクロロベンゼン（MCB），1,4-ジクロロベンゼン（DCB），1,3,5-トリクロロベンゼン（TCB）の水素化脱塩素反応を行った。気相反応において，両触媒は白金担持触媒よりも高い水素化脱塩素活性を示した。反応生成物はベンゼンとシクロヘキサンのみであった。接触時間3900 g·h·mol-1でのMCB，DCBの反応における転換率とシクロヘキサン収率はともに100％であり，一方TCBの反応では転換率90％において95％以上のシクロヘキサン収率が得られた。これらパラジウム担持触媒は反応中に生成する塩素の触媒表面への蓄積による活性低下を示した。353 Kの反応における蓄積塩素量は298 Kの時の約1/4であった。すなわち，反応温度を高くすると触媒の活性低下は効果的に抑制された。さらに，パラジウム担持触媒は，常温の液相反応においても水素化脱塩素に対して適度な活性を示し，ベンゼンとシクロヘキサンを生成した。クロロベンゼン類の水素化脱塩素反応は，パラジウム上で生成しアルミナ表面上にスピルオーバーした水素とアルミナ上のルイス酸点に吸着し活性化されたクロロベンゼンとの間の反応であると推定された。
社団法人石油学会の論文

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