Co-Mo水素化脱硫モデル硫化物触媒の調製とキャラクタリゼーション

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高活性水素化脱硫 (HDS) 触媒の開発は石油工業における喫緊の課題の一つである。高活性HDS触媒の合理的開発のためには, 分子レベルでのHDS触媒の本質に関するより深いキャラクタリゼーションと理解が重要である。その目的のための我々の手法は, 実用触媒につきものの不均一性に基づく困難を克服するため, 金属カルボニルを用いてモデル触媒を構築することにある。新しい手法の一つは, ゼオライト細孔内に構造の規定された均一なMo, Co, Co-Mo硫化物クラスターの合成である。ゼオライト細孔内Mo硫化物ダイマークラスターMo2S4が生成し, その局所構造はホストゼオライトの組成に依存する。チオフェンのHDS反応に対しCo-Mo間に複合効果の発現を示す, 熱的に安定なCo2Mo2S6二元系硫化物クラスターはキュバン型構造を持つ。Co硫化物クラスターの比活性はゼオライトに依存する。Mo2S4やMoS2クラスター上でのセレノフェンの脱セレン反応は, EXAFSの結果と合わせ, HDS反応の微視的反応機構を示唆する。実用HDS触媒の本質を理解するため, Co-Mo硫化物触媒のさらに実際的なモデル化, すなわち酸化物上にCoMoS相の選択的な調製法を確立した。Al2O3, TiO2, ZrO2担持のCoMoS相間には担体の効果は見られないが, SiO2担持のCoMoS相は高い比活性を示す。モデル触媒でのCoMoS相の量から, NOを吸着するCoMoS相の割合を決定し, CoMoS相の新しい構造モデルを提案した。Co(Ni)-Mo(W) 触媒の最大潜在HDS活性についてCo(CO)3NOをプローブ分子として評価した。モデル触媒は, 触媒調製や添加物効果, 触媒構造, および微視的反応機構や構造と活性の関係のようなHDS触媒の基礎的側面について重要な情報を与える。
公益社団法人石油学会の論文
2003-11-01

Co-Mo水素化脱硫モデル硫化物触媒の調製とキャラクタリゼーション

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