ラジカル観察から明らかとなったガスハイドレートの特徴

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概要

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• γ線照射によりガスハイドレートに生成するラジカル種を観察した. 飽和炭化水素ハイドレートに生成するアルキルラジカルは, 77K のような低温域で安定に包接されることがわかった. 温度をあげていくと, アルキルラジカルを介した水素原子移動反応（隣接するケージに包接されたゲスト分子からアルキルラジカルが水素原子を引き抜く反応）が見られた. さらに温度をあげると, ラジカル反応によるアルキルラジカルの減少が観察された. ラジカル種をプローブとしてガスハイドレートの特徴を探ると, 低温域では, ガスハイドレートはラジカル種を包接する「ゆりかご」の役割を果たし,高温域では, ゲスト分子間で相互作用することが明らかとなった.Radical species induced by gamma-ray irradiation in gas hydrates have been investigated by electron spin resonance (ESR). In case of alkane hydrates (methane,ethane, propane and isobutane hydrates), alkyl radicals derived from guest molecules show different behaviors in three temperature ranges. At relatively lower temperature like 77 K, the radicals are stably stored in the hydrates. A water cage plays a role of a cradle to keep an unstable radical. In middle temperature range around 200 K, hydrogen abstraction reactions occur in the hydrates. A radical picks up hydrogen atom from a guest molecule in an adjacent cage. At higher temperature like more than thermodynamically equilibrium temperature at atmospheric pressure, number of the radicals decrease through the radical reactions. These studies reveal that interaction between guest molecules occurs through radical species in gas hydrates.

• 2013-03-31

著者

• 竹家 啓

  大阪大学大学院基礎工学研究科

• 菅原 武

  大阪大学 大学院基礎工学研究科

• 菅原 武

  大阪大学大学院基礎工学研究科 物質創成専攻化学工学領域

• Takeya Kei

  Division of Chemical Engineering, Graduate School of Engineering Science, Osaka University, Toyonaka, Osaka 560-8531, Japan

• Takeya Kei

  Institute of Laser Engineering, Osaka University, Suita, Osaka 565-0871, Japan

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