Cs修飾したCu/Ce1−xZrxO2触媒による合成ガスから混合アルコールの合成

概要

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アンモニア水共沈殿-沸騰分解法でCu/Ce1−xZrxO2を得て，含浸法でCsをCu/Ce1−xZrxO2に導入することによってCsCu/Ce1−xZrxO2触媒を調製した。調製したCsCu/Ce1−xZrxO2触媒（Cs: 1 wt%; Cu: 20 wt%）を用い，T = 573 K，P = 3 MPa，H2/CO = 2/1，GHSV = 2400 h−1の反応条件において，高圧固定床流通式反応系で合成ガスから混合アルコールの合成を行った。CeO2系化合物は還元性を有するため，CsCu/CeO2触媒は工業触媒CsCu/ZnOより高いCO転化率を示した。CeO2系化合物は酸素貯蔵能力を持つため，CsCu/CeO2はCsCu/ZnOに比べて高級アルコール（C2 +OH）を多く生成した。Zr4 +イオンをCeO2格子に導入することによって，セリア系化合物は還元性と酸素貯蔵能力が向上したため，CsCu/Ce0.8Zr0.2O2はCsCu/CeO2より高い高級アルコールのSTY（空時収率）を得た。CsCu/Ce0.8Zr0.2O2触媒を用いた反応において，反応温度の上昇に伴ってCO転化率は向上したが，メタノールへの選択率は低下した。一方，573 KにおいてCsCu/Ce0.8Zr0.2O2触媒は最も高い高級アルコールへの選択率を示した。さらに，CsCu/Ce0.8Zr0.2O2触媒は高い反応圧力において，CO転化率や高級アルコールへの選択率が向上したことも分かった。