Collisional coalescence of photoexcited midgap states in an MX chain compound
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概要
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The pumping-power dependence of the time decay of the long-lived photoinduced midgap absorption has been studied in an MX chain compound [Pt(en)2][Pt(en)2Cl2](BF4)4,(en) being ethylenediamine. The 476.5 nm light of a cw Ar-ion laser is used as the pumping light source. In addition to an extremely nonexponential time decay, the life time of the midgap band is found to vary as K0-2 with the absorption intensity K0 induced by the laser pumping. This decay behavior is explained well in terms of the Torney-McConnell survival-probability function, S(ζ)=e8ζerfcsqrt[8ζ] with ζ=A02Dt, peculiar to the geminate coalescence of unequilibrated states in one dimension, where A0, D, and t are the initial density of the unequilibrated states, diffusion coefficient, and time, respectively. The observed midgap states are confirmed from this finding to collapse through diffusion-limited mutual collisions in locally disordered PtCl chains. Our previous data on temperature and sample dependencies are reviewed within the framework of this collisional geminate coalescence model.[Pt(en)2][Pt(en)2Cl2](BF4)4の結晶中に光生成される長寿命ミッドギャップ状態の減衰特性を、レーザ照射強度を変えてさらに詳しく測定した。極度に非指数関数的な生存率曲線の半減期に注目すると、ミッドギャップ状態の初期密度をK0として、半減期がK0-2に比例することが見出された。この振舞いは、1次元非平衡状態の2体合体反応を解いたTorney-McConnellの理論でよく説明できる。この事実より、観測されたミッドギャップ状態がPtCl鎖の上で酔歩拡散しながら相互衝突で崩壊していくことが明確となった。また、以前報告した温度および試料依存性もこの描像で理解できることも分かった。
- 1999-05-15
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