低品位水素を活用した水素貯蔵のためのCO存在下ナフタレン水素化反応におけるパラジウム触媒の担体効果

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The organic hydride method utilizes the reversible hydrogenation-dehydrogenation cycle of aromatic hydrocarbons for the storage and transportation of hydrogen. If low-grade hydrogen containing CO impurity is used in the hydrogenation process, storage and purification of hydrogen can be attained simultaneously. This study investigated the effect of Pd on SiO2, Al2O3 and SiO2-Al2O3 catalyst supports on the hydrogenation of naphthalene in the presence of CO. Pd/Al2O3 catalyst had the highest activity for hydrogenation using pure hydrogen. However, Pd/SiO2-Al2O3 showed the highest activity using 2% CO/H-2. All catalysts allowed only the hydrogenation of naphthalene to proceed and no CO hydrogenation was observed. CO probe FT-IR spectra were observed at elevated temperatures. Desorption behavior was dependent on the catalysts and, especially on the lower wavenumber side, strongly adsorbed CO changed more significantly with the catalyst. CO desorption behavior of Pd/SiO2-Al2O3 indicated weak Pd-CO bond. Deconvolution of the IR spectra showed that the acidity of the SiO2-Al2O3 support decreased the electron density of Pd, resulting in weakening of the Pd-CO bond, which promoted the high hydrogenation activity in the presence of CO.有機ハイドライド法は芳香族炭化水素の可逆的な水素化・脱水素反応を利用した水素の貯蔵・輸送方法である。この水素供給源としてCOを含む低品位水素が使用可能であれば，水素の精製と貯蔵を同時に行え，高純度な水素を得ることができる。そこで，CO混合水素を用いたナフタレン水素化反応における触媒担体の影響について調査を行った。触媒には担持Pd触媒を用い，担体にはAl2O3，SiO2，Si/Al比の異なる2種類のSiO2-Al2O3を使用した。純水素を用いた水素化反応においてはPd/Al2O3が最も高い転化率を示した。CO混合水素を用いた場合ではPd/SiO2-Al2O3が最も高い転化率を示した。すべての触媒でナフタレンのみが水素化され，CO水素化反応は担体に関係なく進行しなかった。COプローブFT-IRによる昇温脱離測定から，各触媒のCO脱離挙動は，金属とCOの結合が比較的強い低波数側の吸収帯で異なっており，Pd/SiO2-Al2O3が弱いPd-CO結合強度を示した。IRスペクトルの波形分離より，SiO2-Al2O3担体の酸性質はPd電子密度を低下させることが確認され，このことがPd-CO結合強度を弱め，CO存在下ナフタレン水素化反応で高い活性を示したことが考えられた。
2009-01-01

低品位水素を活用した水素貯蔵のためのCO存在下ナフタレン水素化反応におけるパラジウム触媒の担体効果

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